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By Ralf Burgert

Im Mittelpunkt dieser Arbeit standen Untersuchungen an "nackten" Aluminiumclustern (Aln) in der Gasphase. Unter Verwendung der kommerziellen Ionspec-MALDI-Ionenquelle stand mit der Laser-Desorption/Ionisation (LDI) von Lithiumaluminiumhydrid (LiAlH4) eine zuverl?ssige Methode zur Erzeugung von Aln-Clusteranionen zur Verf?gung.

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In dieser Zeit stehen die massenselektierten/gespeicherten Ionen für stoßinduzierte Dissoziationsexperimente oder Reaktionen in der Gasphase zur Verfügung. 4 Stoßinduzierte Dissoziation Im vorangehenden Kapitel wurde beschrieben, wie durch dipolare Anregung mit einem äußeren elektrischen Wechselfeld die Ionen aus der ICR-Zelle herausbeschleunigt werden können. Prinzipiell ist es natürlich auch möglich, die Dauer der Anregung kürzer als tmax (vgl. 14) zu wählen, sodass die Ionen nur auf eine größere Kreisbahn beschleunigt werden.

Untersuchungen zur Dissoziation von C@W6Cl17--Ionen in der Gasphase molekulare Modelle für die topologische und energetische Situation in den entsprechenden Festkörperverbindungen. 5: Darstellung der mit DFT-Methoden berechneten Strukturen der Fragmentionen: a) 3-, b) 4-, c) 5-, d) 6- und e) des hypothetischen [W4Cl8]-Moleküls 8. 5. 5 Zusammenfassung Neben den Ergebnissen zur Bindungsenergie des Kohlenstoffs in den vorgestellten endohedralen Wolframclustern konnte durch die Abbauexperimente von 3-, 4- und 5- in der Gasphase sowie durch begleitende quantenchemische Rechnungen plausibel gemacht werden, dass auch die vor kurzem vorgestellte Synthese von 2 und 22- über die beobachteten Zwischenstufen verläuft, insbesondere da mit WCl4 und WCl3 die Ausgangsverbindungen der Synthese freigesetzt wurden.

55, 56] In einem einfachen Modell betrachtet man das reagierende Ion als Punktladung, welche mit einem neutralen Teilchen zusammentrifft, dessen Masse ebenfalls kugelsymmetrisch verteilt ist und eine isotrope Polarisierbarkeit aufweist. Weiterhin wird davon ausgegangen, dass jeder Stoß, dessen Relativenergie das Zentrifugalpotential übersteigt, tatsächlich eine Reaktion nach sich zieht. Unter diesen Voraussetzungen lässt sich die Langevin-Geschwindigkeitskonstante kL ermitteln, die man als Richtwert für die experimentell bestimmte Geschwindigkeitskonstante k heranziehen kann.

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